고성능 실리콘 기반 음극을 위한 고전도성 단일벽 탄소나노튜브 도전재로 기계적 특성이 강화된 수계 바인더 복합소재

Abstract

The low cycle life of an Si-based anode seriously hinders the final introduction of next-generation high energy density lithium-ion batteries (LIBs). In this research, the SWCNT-binder composite strategy was proposed for the high-capacity SiOx anode. SWCNT of a conductive-filler material is required to disperse mechanical stress generated during cycling and improve the Li-ion diffusion kinetics of the SiOx anode. Here, a stress-dispersed SWCNT-binder composite with high electrical conductivity and mechanical strength is constructed. The mechanical strength of SWCNT was confirmed by tensile strength test. It maintains a stable electrode/electrolyte interface during cycling by enabling effective mechanical stress distribution through a cohesive network. In addition, in the SiOx anode, SWCNT provides a thin SEI layer to promote Li-ion diffusion. Therefore, by controlling the SWCNT content, the cycle life of the SiOx anode is greatly improved, and the integrity of the electrode is maintained. For example, the SiOx@SW(1.5%) electrode maintains a high specific capacity of 1450 mAh g-1 for 80 cycles at 0.2C, showing excellent capacity retention of 98.4%. In addition, the SiOx@SW(1.0%) electrode of High-loading also maintains a high area capacity of more than 4.3 mAh cm-2 for 50 cycles at 0.2C, showing excellent capacity retention of 98.8%. In addition, the SWCNT-binder composite can be widely applied to Si-C composite electrodes. Therefore, it is strongly confirmed that the operating mechanism of the SWCNT-binder composite strategy to improve electrochemical performance is a desirable composite material for a practical Si-based anode configuration with high energy density and long life.|Si-based 음극의 낮은 사이클 수명(Cycle life)은 차세대 고에너지 밀도 리튬-이온 전지(LIB, Lithium-ion battery)에 대한 최종 도입을 심각하게 방해한다. 본 연구에서는 고용량의 SiOx 음극을 위해 SWCNT-binder 복합소재 전략이 제안되었다. 사이클링 중에 발생한 기계적 응력을 분산시키고 SiOx 음극의 Li-ion 확산 Kinetics을 향상시키기 위해서는 전도성-필러(Conductive-filler) 물질의 SWCNT가 필요하다. 여기서, 높은 전기전도도와 기계적 강도를 갖는 응력 분산 SWCNT-binder 복합소재를 구성한다. SWCNT의 기계적 강도는 인장강신도 시험을 통해 확인되었다. Conductive network를 통한 효과적인 기계적 응력 분산을 가능하게 하여 사이클링 중에 안정적인 전극/전해질 계면을 유지한다. 또한 SiOx 음극에서 SWCNT는 Li-ion 확산을 촉진하기 위한 Thin SEI layer를 제공한다. 따라서 SWCNT 함량을 제어함으로써 SiOx 음극의 사이클 수명이 크게 향상되어 전극의 Integrity가 유지된다. 예를 들어, SiOx@SW(1.5%) 전극은 0.2C에서 80 cycles 동안 1450 mAh g-1의 높은 Specific capacity를 유지하며, 98.4%의 뛰어난 Capacity retention을 나타낸다. 게다가 High-loading의 SiOx@SW(1.0%) 전극도 0.2C에서 50 cycles 동안 4.3 mAh cm-2 이상의 높은 Areal capacity를 유지하며, 98.8%의 뛰어난 Capacity retention을 나타낸다. 게다가 SWCNT-binder 복합소재는 Si-C 복합전극에도 보편적인 적용이 가능하다. 따라서 전기화학적 성능을 향상시키기 위한 SWCNT-binder 복합소재 전략의 작동 메커니즘은 고에너지 밀도 및 장수명을 갖는 실용적인 Si-based 음극 구성에 대한 바람직한 복합소재임을 강력하게 확인한다.