Synthesis and Applications of Perovskite Thin Layers with Aqueous Precursor

Abstract

페로브스카이트 태양전지는 지난 몇 년간 매우 빠른 속도록 성장해오고 있고, 25.6%에 달하는 광전변환효율을 기록하고 있다. 이는 기존 실리콘 태양전지를 대체할 새로운 태양전지로 부상하며 많은 기술 역량이 집중되고 있다. 이를 위해, 상용화에 필요한 프로세스의 안정성과 신뢰성 확보를 위한 다양한 노력이 수행되어 왔으며 페로브스카이트 태양전지의 성능 개선을 위한 최적의 소재 특성을 구현하는 제조 공정 개발도 병행되고 있다. 알킬암모늄 할로젠화 납, (RNH3)PbX3과 같은 페로브스카이트 소재 박막의 낮은 결함 밀도와 우수한 결정성 및 균일한 커버리지 등은 페로브스카이트 태양전지의 광전변환효율을 향샹시킬 수 있는 핵심 요소이다. 현재 페로브스카이트 소재는 할로젠화납, PbX2 전구체를 이용하고 있지만 DMF, DMSO와 같은 독성 유기용매에 주로 용해되는 문제가 있다. 또한 이들의 박막의 제조는 스핀코팅방법이 적용되고 있으며, 이는 대면적 박막 제조를 위해서는 많은 문제점을 가지고 있다. 본 학위논문 연구에서는 페로브스카이트 소재 박막을 제조함에 있어, 스핀코팅 방법이 아니 딥코팅 방법을 적용하였고, 할로젠을 함유하고 있지 않은 수용액에 용해된 납전구체를 이용해 환경친화적이고 인체무해한 효율적의 제조공정 개발을 통해 고성능 FAPbI3 와 MAxFA1-xPbI3 페로브스카이트 박막을 제조하는 연구를 성공적으로 수행하였다. 다양한 조건 변화를 통해 FAPbI3 와 MAxFA1-xPbI3 페로브스카이트 결정상과 결정구조를 조절하였고, 박막제조 전공정을 딥코팅 방법을 적용하고자 하였다. 본 연구를 통해 스핀코팅 방법을 적용한 페로브스카이트 박막 성능과 비교될 수 있는 우수한 페로브스카이트 박막의 몰폴로지와 결정성 그리고 표면 커버리지를 구현할 수 있었다. 이러한 연구과정에서 Successive Solid-State Ion-Exchange and Reaction (SSIER)의 새로운 제조공정을 적용해 수용액 전구체인 Pb(NO3)2로부터 다양한 페로브스카이트 구조와 박막을 제조하였고, 이를 페로브스카이트 태양전지에 응용하여 우수한 태양전지 광전변환 효율을 도출하였다. 본 학위논문은 환경친화적인 페로브스카이트 소재 박막의 대면적 제조를 손쉽게 적용할 수 있는 독창적이고 우수한 연구결과와 이를 응용한 태양전지 성능을 향상시키는 연구를 수행하는 유의미한 결과를 제시하고 있다. |Perovskite solar cells (PSC) performance has increased speedily in the past years and recent record having power conversion efficiency (PCE) of 25.6%. This has achieved a lot of concentration towards this alternative PSC that can be fabricated with non-toxic materials than traditional silicon solar cells. Thus, perovskite-based photovoltaics have some common issues to reach reliable and stable commercialization, including the need to identify fabrication processes that can yield optimal material parameters for better photovoltaic performance. In principally the low defect density, the excellent crystallinity and uniformity coverage of perovskite materials, especially alkylammonium lead halide (RNH3)PbX3, on the cells are critical for improving the PCEs of the PrSCs devices. Nevertheless, PrSCs have small active areas for fabrication and experienced from the substrate size limitation due to spin-casting approaches. In this work, we successfully demonstrated the all-dip-coating deposition of an efficient FAPbI3 and MAxFA1-xPbI3 perovskite layers from an aqueous halide-free lead precursor as a simple, low-cost and an environmentally benign method. We have also modulated the phase and surface crystallinity of FAPbI3 and MAxFA1-xPbI3 perovskites from all sequential-dip-coating approach to fabricate an efficient PSCs device. It is study that this all-dip-coating process might add a good significance to the development and the fascinating deposition technology with superior crystallinity, morphology and surface coverages of perovskite film to dominate the spin-coating strategy which has a size restriction and the use of very toxic and detrimental organic solvents for highly performing PrSCs. which might be a helpful for the commercialization of PrSCs. Similarly, the MAPbI3 or various mixed halide perovskites deposited by a aqueous Pb(NO3)2 may experiences additional ion-exchange reactions with un-reacted Pb(NO3)2, still in the solid phase, converting into the yellow PbI2. We believe that by optimized all sequential dipping conditions might add more significance to the development of more fascinate deposition technology to overcome the well-established spin-casting approach limiting substrate size and the usage of toxic and detrimental organic solvents.