Lithium-oxygen batteries with multi-layered lithium-ion conducting solid electrolytes

Abstract

With the increasing demand in electric vehicles, rechargeable Li―O2 batteries (LOBs) are attracting considerable attention, as their theoretical energy density is several times higher than that of current Li―ion batteries. To date, ether-based organic liquid electrolytes have been commonly used for LOBs, but unfortunately, they are unstable against superoxide radicals generated during LOB operation. In this respect, other candidates based on sulfones, sulfoxides, and ionic liquids have been explored as alternative electrolytes for LOBs. A truly stable electrolyte is yet to be demonstrated, however. The use of solid-state, Li+-selective conducting membranes (LSSMs) in LOBs may provide an effective approach to address the problems associated with the organic electrolytes. Furthermore, an LSSM with relatively high mechanical robustness can retain the dendrite growth on the Li metal anode during repeated discharge-charge cycling and can protect the Li metal anode from parasitic reactions with the impurity species. Herein, we propose a solid-state LOB design based on a mutli-layered LSSM structure. A Li1+x+yAlxTi2-xSiyP3-yO12 (LATP) based LSSM with a multi-layered (dense/porous) structure is prepared via a tape-casting process combined with co-sintering. A porous LATP layer is then deposited with carbon nanotubes (CNTs) serving as the cathode. The electrochemical performance of the constructed solid-state LOBs is characterized and the efficacy of the LSSM-based LOB design is discussed.| 전기자동차의 수요가 증가함에 따라 재충전 리튬―산소 전지 (Li―O2 battery) 는 현재 사용되는 리튬―이온 배터리보다 몇 배 더 높은 이론 에너지 밀도를 가지고 있어 상당한 관심을 받고 있습니다. 현재까지 에테르 기반 유기 액체 전해질은 리튬-산소 전지에 일반적으로 사용되지만 안타깝게도 리튬―산소 전지의 작동 중에 생성되는 슈퍼 옥사이드 라디칼에 대해서 불안정합니다. 이와 관련하여 설폰, 설폭사이드 및 이온성 액체를 기반으로 하는 다른 후보들이 리튬―산소 전지의 대체 전해질로 연구가 진행되었습니다. 그러나 안정성이 우수한 전해질은 아직 입증되지 않았습니다. 리튬-산소 전지에서 고체 상태의 리튬 이온 전도성 막을 사용하면 유기 전해질과 관련된 문제를 해결하는 효과적인 접근 방식을 제공할 수 있습니다. 또한, 상대적으로 높은 기계적 견고성을 가진 리튬 이온 전도성 막은 반복적인 방전-충전 사이클링 동안 리튬 금속 양극에서 수상 돌기 성장을 제어할 수 있으며 불순물과 리튬 금속 음극 사이에서의 부반응을 보호할 수 있습니다. 여기서 우리는 다층구조의 리튬 이온 전도성 막을 기반으로 한 고체 상태 리튬-산소 전지의 디자인을 제안합니다. 다층 (고밀도 층/다공성 층) 구조의 Li1+x+yAlxTi2-xSiy P3-yO12 (LATP) 를 기반으로 한 리튬 이온 전도성 막은 공-소결과 테이프 캐스팅 공정을 통해 제작됩니다. 다공성 층은 양극 역할을 하는 탄소 나노 튜브 (CNTs) 로 증착되어 있습니다. 구성된 고체 상태 리튬―산소 전지의 전기화학 성능을 특성화하고 리튬 이온 전도성 막을 기반으로 한 리튬―산소 전지 설계의 효율성에 대해 연구합니다.