토양 세척 후 발생되는 처분부적합 폐기물 처분을 위한 펠렛화 및 고화체 특성평가 연구

Abstract

In the event of a nuclear power plant accident and decommissioning, radioactive materials are released into the atmosphere and soil, which can contaminate the soil in a wide area. In particular, in the case of nuclear accidents, nuclides such as Cs-137, I-131, etc. are vaporized and released to the atmosphere, and radioactive clouds are formed through insulation expansion. At this time, soil contamination in the wide area occurs through precipitation. Technologies that can be applied to decontaminate radioactive materials such as cesium from contaminated soil can be largely classified into soil washing, copper, integrated technology, and other methods (natural reduction, plant cultivation, soil cultivation, etc.). And soil washing methods can be roughly classified into simple physical methods such as soil flushing and chemical extraction (acid, chelate, surfactant, Redox agents, etc.). Among these methods, the technology that can be applied to urgent situations is judged to be the soil washing method. The soil washing method is highly utilized because it can be used for a short period of time. However, it has the disadvantage of generating secondary waste in sludge/slurry condition. In the case of drying them, they are classified as non-conforming waste because they have liquidity and cannot be disposed of in the disposal site as they are. Therefore, in order to dispose of them, it must be converted into waste form stabilized with an appropriate solidification agent accordance with the regulations of the disposition site. Therefore, we studied how to reduce the volume of contaminated-soil generated from the decontamination process using a flocculating agent (J-AF), and how to solidify the pellets to solidified waste forms which improved leaching resistance and high mechanical integrity. To this end, we manufactured simulated contaminated-soil, derived the optimum operation conditions(roll speed, hydraulic pressure and feeding rate) to form pellets with roll compactor, and solidified those pellets using epoxy resin. Pellets, strength above 5 MPa, were formed in the optimum conditions(1.5 rpm of roll speed, 28.44 MPa of hydraulic pressure, 20 rpm of feeding rate). The volume reduction ratio was 1/3.9 ∼ 1/3.5 on pellets, 1/1.1 on solidified waste form. Through the characterization(compressive strength, thermal cycling, immersion, irradiation, leach test) of polymer waste forms, we confirmed that all polymer waste forms incorporated fine contaminated-soil met the national regulation and WAC of diposal site. The leach index were above 8.1.|원전 사고 및 해체 시 방사성물질은 대기 및 토양으로 방출되어 광역의 토양을 오염시킬 수 있다. 특히 원전 사고의 경우 Cs-137, I-131 등의 핵종들이 기화되어 대기에 방출되고 단열팽창을 통해 방사성 구름이 형성된다. 이때 강수를 통해 광역의 토양오염이 발생하게 된다. 광역의 토양오염 사례를 살펴보면 대표적으로 체르노빌과 후쿠시마 원전 사고가 있다. 1986년 체르노빌 원전 사고로 인해 약 20만 km2에 이르는 지역이 방사성 세슘으로 오염되었다 [1]. 그리고 2011년 후쿠시마 원전 사고 시 원자로건물에서 수소가스의 폭발로 인하여 넓은 범위에 걸쳐 토양이 오염되었으며, 제염을 위하여 수집된 오염토양의 양은 정확한 산정은 어렵지만 약 14 km2정도로 보고되어 있다 [2]. 이들을 제염한 후 방사성 세슘이 농축된 토양은 일정 기간동안 임시 저장하여 처분되어질 것이다. 또한 원전 해체 시에도 예기치 못하게 토양오염이 발생할 수 있으며, 대표적인 사례로는 Connecticut Yankee 원전이 있다. Connecticut Yankee 원전은 1979년 방사성 액체와 증기가 1차 환기 장치 쪽에서 유출되어 토양오염이 대량으로 발생하였으며, 이로 인해 해체공정이 지연되었다[3]. 이와 같이 원전 사고 및 해체에 의하여 오염토양은 상당량이 발생되기 때문에 이들을 직접 처분장에 처분하는 것은 비경제적이므로 최대한 감용할 목적으로 제염을 실시하게 된다. 오염토양의 제염 후, 처분 규제치 이하의 토양은 자체처분을 통해 환경으로 복원시키고, 처분규제치 이상(극저준위 이상)의 오염토양은 영구처분하는 것이 바람직할 것이다. 오염토양으로부터 세슘 등의 방사성물질을 제염하기 위해 적용할 수 있는 기술로는 크게 토양세척법, 동전기법, 앞의 연계 병용법(Integrated Technology) 및 기타 방법(자연저감, 식물재배, 토양경작법 등)으로 분류할 수가 있다. 그리고 토양세척법은 단순 물리적 방법인 토양세정법(Soil Washing)과 화학적 추출법(Chemical Extraction ; 산, 킬레이트, 계면활성제, Redox agents 등)으로 대별할 수가 있다. 산업통상자원부 결과보고서[4]에 의하면 기술의 적용성(오염토양의 양, 처리속도, 현장 활용성 등), 경제성 및 환경 복원성 등을 고려하여 토양세척법이 가장 적합하다고 하였다. 이 기술은 단기간의 토양제염이 가능하고 활용도가 높은 반면에 슬러지/슬러리 상태의 2차 폐기물이 발생한다는 단점을 갖고 있다. 이들을 건조하는 경우 유동성을 갖고 있기때문에 처분장에 바로 처분할 수 없으며, 이로인해 처분부적합 폐기물로 분류되어진다. 따라서 이들을 처분하기 위해서는 처분장 규정에 부합될수있도록 적절한 고화매질로 안정화 시킬 수 있다. 보통 모든 방사성폐기물의 처분을 위하여서는 처분인수조건에 부합되게 고화매질로 고화하게 되는데 재래식 기술로는 고화로 인하여 초기의 방사성폐기물의 부피보다 증가하는데 시멘트의 경우는 최대 초기부피의 5 ∼6 배로 증가되는 것으로 알려져 있다[5]. 따라서 본 연구에서는 초기의 방사성폐기물 부피 이하로 줄이면서 고건전성, 내침출율을 갖는 감용화 기술에 따른 최적의 고화기술을 도출하고자 하였다. 먼저, 모의오염토양은 0.1 mmol/L 세슘수용액(CsNO3)에 38 ㎛ 미만 토양과 J-AF 응집제(Jeon Tech.Co.,Ltd)를 1:0.1 비율로 교반하여 제조하였다. 이후 모의 시료를 열풍건조기 내에서 48시간 동안 건조하여, 수분함유도를 약 7 % 수준으로 조절하였다. 건조된 오염토양은 유동성을 갖고 있으므로 비유동성을 갖으면서 부피감용화가 이루어지도록 롤 컴팩터를 이용하여 일정한 크기의 펠렛으로 성형되도록 하였다. 이때, 최적의 성형조건을 도출하기 위해 롤의 회전속도, 성형압축력, 분말의 공급속도를 달리해 실험하였다. 성형된 펠렛의 건전성을 평가하기 위하여 압축강도를 측정하였으며, 분말의 펠렛화에 따른 부피감용 정도를 평가하기도 하였다. 이어서 고화체 몰드에 펠렛을 충진시키고 폴리머를 주입하여 고화를 수행하였다. 최종적으로, 펠렛이 함입된 폴리머 고화체를 대상으로 압축강도, 열순환, 침수, 침출 시험을 수행하였다. 특성평가를 통해 고화체의 구조적 안정성을 평가하였으며, 해당 결과를 종합해 국내 처분장 인수기준에 대한 충족 여부를 평가하였다.